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報告書

有用金属捕集材実海域試験分別溶離試験装置の製作と設置

瀬古 典明; 笠井 昇; 玉田 正男; 長谷川 伸; 片貝 秋雄; 須郷 高信*

JAERI-Tech 2004-076, 78 Pages, 2005/01

JAERI-Tech-2004-076.pdf:17.11MB

放射線グラフト重合法を応用した繊維状アミドキシム樹脂の実海域での有用希少金属捕集性能を評価するため、200kgの捕集材を浸漬する試験を1999年9月から開始した。分別溶離試験装置は本試験で実海域に浸漬した捕集材から有用金属を効率よく分別溶離回収する装置であり、むつ事業所内関根浜岸壁に設置した。本装置は海から引き上げた捕集材カセット(290$$times$$290$$times$$160mm)の前処理を行う前処理設備と有用金属を溶離回収する分別溶離設備から構成される。本報告ではこの分別溶離試験装置の設計,製作,設置について記載した。前処理では実海域から引き上げた捕集材カセットを洗浄し、付着した海洋生物や汚泥等の除去を行った。次いで、72個単位で捕集材カセットを溶離ユニット(1210$$times$$1210$$times$$H1460mm)に充填し、溶離液のリークがないよう不織布をパッキンとして隙間に充填した。分別溶離では溶離ユニットを分別溶離装置内に装填した後、低濃度塩酸溶液(0.01M)でのアルカリ,アルカリ土類金属の除去回収、次いで高濃度塩酸溶液(0.5M)で有用金属(特にウラン)の溶離回収を行った。

報告書

放射線グラフト重合捕集材合成装置及びガス吸着材合成反応装置の製作と設置

瀬古 典明; 武田 隼人*; 笠井 昇; 玉田 正男; 長谷川 伸; 片貝 秋雄; 須郷 高信*

JAERI-Tech 2004-075, 51 Pages, 2005/01

JAERI-Tech-2004-075.pdf:8.0MB

放射線グラフト重合技術を利用して合成した繊維状捕集材は、極低濃度の重金属や有害気体成分に対する選択吸着特性に優れている。液相グラフト重合反応によって不織布や織布などの基材に各種金属に対して選択性の高い官能基を導入するためのグラフト重合装置として捕集材合成反応装置を設置した。また、グラフト重合反応と洗浄工程を連続的に処理可能な装置としてガス吸着材合成反応装置を設置した。これら両装置は、グラフト重合の反応可能な酸素濃度までの制御を可能にし、定量的にグラフト物を得ることができた。槽内温度も反応に必要な温度範囲を満たした。連続処理の重要課題である基材の走行は1$$sim$$10m/minの範囲での運転を可能にしたことで、この面からもグラフト率の制御を可能なものにした。GMAのグラフト重合反応を行った結果、グラフト率は40$$sim$$70パーセントの範囲で制御できることを確認できた。

論文

放射線グラフト重合による有害金属捕集材の開発

玉田 正男

環境資源工学, 51(2), p.99 - 101, 2004/04

ポリエチレン製の不織布へ放射線グラフト重合を行い繊維状の金属捕集材を合成した。グラフト重合は基材ポリマーの放射線照射により開始される。照射した基材はモノマーと反応させキレートまたはその前駆体を導入した。前駆体は化学処理により、キレート基へと変換した。得られた繊維状の捕集材は鉛溶液か除去において、空間速度が500h$$^{-1}$$という高い空間速度での使用が可能であった。このキレート捕集材はホタテ加工残渣からのカドミウム除去や焼却炉の洗浄水からの鉛の除去に応用が可能である。

論文

海水ウラン捕集のコスト評価と実用化に向けての技術課題

須郷 高信; 玉田 正男; 瀬口 忠男; 清水 隆夫*; 魚谷 正樹*; 鹿島 遼一*

日本原子力学会誌, 43(10), p.1010 - 1016, 2001/10

 被引用回数:16 パーセンタイル:73.13(Nuclear Science & Technology)

高分子不織布を放射線で加工して作製した重金属捕集材(アミドキシム基捕集材)を利用して海水からウランを捕集する場合の経済性を検討し、そのコスト低減化を図るための技術的課題を抽出した。捕集材の合成、実海域に係留する捕集システム、捕集材からのウランの溶離と精製にいたる各プロセスについて、コスト試算を行った。捕集システムについては、3種類の方式を取り上げ比較した。ここで検討した条件では、海水から捕集するウランのコストは鉱山から採掘する場合の8$$sim$$10倍と試算された。捕集コストの80%を越える部分を捕集システムが占め、その主な要因は捕集材を保持する金属篭の重量にあることが明らかになった。この重量を1/4にするとコストは半減できる。また、捕集材の性能はコスト低減に直結するため、捕集材を改良してさらに捕集効率を向上させることも重要な研究課題である。

報告書

再処理特別研究棟における未精製ウラン廃液処理試験

河内 昭典; 三森 武男; 宮島 和俊

JAERI-Tech 99-028, 51 Pages, 1999/03

JAERI-Tech-99-028.pdf:2.13MB

原研再処理特研では湿式再処理試験で発生した未精製ウラン廃液を利用して、TRU核種を含む放射性廃棄物を安定な形態に処理することを目的とした繊維状吸着材によるプルトニウム除去試験を実施した。処理プロセスは繊維状活性炭に無機系バインダーを添加し成型した吸着材カートリッジを充填した吸着塔に一定の空塔速度(SV)で通液することによってプルトニウムを除去するものである。平成8年~9年の2年間で廃液約1.7m$$^{3}$$の処理を完了し、次の知見を得た。本吸着材は多量のウランを含む廃液においてもプルトニウムに対し高い選択性を示した。またSVや温度の依存性が確認され、SV0.64h$$^{-1}$$及び処理温度20~30$$^{circ}$$Cで処理することにより、95%以上のプルトニウム除去率を示した。以上の結果、繊維状吸着材を用いた処理プロセスが工学規模においても適用可能であることが実証された。

論文

繊維状活性炭を利用したプルトニウム吸着材の開発

三森 武男; 高橋 英樹

原子力eye, 44(6), p.56 - 59, 1998/06

原研再処理特研では、ユニチカ(株)と共同で放射性廃棄物中に含まれるPuを吸着除去し、併せて吸着後、吸着材を焼却することにより$$alpha$$廃棄物の減容を図ることができるPu吸着材を開発した。このPu吸着材は、工学規模の処理装置に適用するため、繊維状活性炭を主成分とし、無機バインダーを添加して湿式成型法により、カートリッジ化したものである。今回、本吸着材を用いた最適な処理条件を定めるため、吸着平衡試験及びカラム通液試験を行った結果、1M前後の硝酸酸性領域において空塔速度1.6h$$^{-1}$$以下、層高と外径の比を3以上に設定することにより、良好なPu吸着性能を示すことが判明した。さらに焼却試験においても残留分は無機バインダーのみとなり、大幅な減容が期待できることが判明した。

論文

Preparation of fibrous adsorbents containing amidoxime groups by radiation-induced grafting and application to uranium recovery from sea water

樺井 信彦*; 片貝 秋雄; 須郷 高信; 江川 博明*

Journal of Applied Polymer Science, 49, p.599 - 607, 1993/00

 被引用回数:59 パーセンタイル:89.91(Polymer Science)

PP繊維にANをグラフト重合し、ついでグラフト側鎖のシアノ基をアミドキシム化して得たアミドキシム型繊維状吸着剤を用いて、銅およびウラニルイオンの吸着を行った。その結果、これらのイオンに対する吸着速度が極めて速く、吸着容量も高いなどの点が明らかになった。更に、海水からのウラン吸着性能を向上させる目的で、三つのアミドキシム化の条件-A:従来法(メタノール-水系、pH=7.0)、B:エタノール-水素(中和剤=Na$$_{2}$$CO$$_{3}$$,pH=7.0)、C:エタノール-水系(pH=4.0)で合成した吸着剤を用いて銅イオンおよび海水からのウランの吸着を行った。銅イオンの吸着では、C法の吸着剤の方がAおよびB法よりも吸着容量が低かった。一方、ウラン吸着では、銅イオンほどの違いは見られず、ほぼ同程度の吸着量を示した。これらのことから、海水からのウランの回収にはC法で合成した吸着剤が有利であると推定された。

論文

The Synthesis of a new type adsorbent for the removal of toxic gas by radiation-induced graft polymerization

岡本 次郎; 須郷 高信; 藤原 邦夫*; 関口 英明*

Radiation Physics and Chemistry, 35(1-3), p.113 - 116, 1990/00

繊維状又は不繊布などに放射線グラフト重合法によってスチレン、クロルメチルスチレンなどを導入し、次いでスルホン化又は四級アンモニウム化などの化学処理をおこない、臭気成分であるアンモニアやアミン化合物あるいは硫化水素の除去に有効な吸着材を開発した。

論文

A New type of amidoxime-group-containing adsorbent for the recovery of uranium from seawater, II; Effect of grafting of hydrophilic monomers

大道 英樹; 片貝 秋雄; 須郷 高信; 岡本 次郎

Sep.Sci.Technol., 21(3), p.299 - 313, 1986/00

 被引用回数:72 パーセンタイル:95.24(Chemistry, Multidisciplinary)

繊維にアクリロニトリルをグラフト重合させ、そのシアノ基をアミドキシム化することにより、海水ウラン回収用の繊維状アミドキシム型捕集材AOFを合成した。親水性モノマーであるN、N-ジメチルアクリルアミド(DMAAm)、アクリル酸(AAc)などをあらかじめグラフトしておくと、AOFの含水率、吸着水の動き易さなどが向上した。これらを比較すると、AOF-DMAAm$$>$$AOF-AAc$$>$$AOFの順であった。一方、ウランの捕集性能はAOF-AAc$$>$$AOF-DMAAm$$>$$AOFの順であった。AOF-AAcでは、ウランと共に吸着されるアルカリ土類金属の吸着パターンが、繊維中のポリアクリル酸の分布パターンとよく一致した。また吸着されたアルカリ土類金属が、銅イオンなど重金属イオンを含む溶液を導入することにより脱着することを見出した。

論文

Amidoxime-group-containing adsorbents for metal ions synthesized by radiation-induced grafting

岡本 次郎; 須郷 高信; 片貝 秋雄; 大道 英樹

J.Appl.Polym.Sci., 30, p.2967 - 2977, 1985/00

 被引用回数:104 パーセンタイル:96.81(Polymer Science)

アクリロニトリルの放射線グラフトとグラフトのシアノ基のヒドロキシルアミンによるアミドキシム化によって、アミドキシム基を含有する繊維状の金属用吸着材を合成した。アミドキシム化率および繊維中のアミドキシム基の分布をXMAによって測定した。使用前に吸着材を高温で短時間アルカリ処理することにより、金属イオンの吸着率が向上した。各種2価金属イオンに対する吸着性は、Hg$$>$$Cu$$>$$Ni$$>$$Co$$>$$Cdの順であった。繊維吸着材内部での金属イオンの分布状態から、吸着が金属イオンを含む溶液の吸着材内部への拡散によって支配されることを見出した。また、アミドキシム基の分布を吸着材の表面にのみ限定し、かつアミドキシム基を含むグラフト鎖の鎖長を短かくすることにより吸着率が向上することがわかった。

論文

Wide-angle X-ray scattering of poly(tetroxocane)obtained by radiation-induced polymerization in the solid state

小田島 晟*; 石橋 輝雄*; 中瀬 吉昭; 栗山 将

Polym.J., 15(5), p.331 - 335, 1983/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.41(Polymer Science)

放射線固相重合ポリテトラオキサンの009と0018の非対称回折(曲線)の解析を行なった。80$$^{circ}$$C以上の温度で重合したポリマーには、2種の結晶形が存在する。一方は、100$AA$の長さのラメラ晶で小さな歪因子をもつものであり、他方は、約250$AA$の長さの繊維状結晶で大きな歪因子をもつものである。80$$^{circ}$$C以下の温度で重合したポリマーには、1種の結晶、繊維状結晶、が存在することを明らかにした。

口頭

Decontamination of radio-Cs from the contaminated water medea with radiation-grafted fibrous adsorbents

瀬古 典明; 植木 悠二; 保科 宏行; 佐伯 誠一; 柴田 卓弥; 笠井 昇

no journal, , 

To contribute Fukushima recovery, a fibrous absorbent has been developed by introducing ammonium 12-molybdophosphate (AMP) onto polyethylene nonwoven fabric with radiation-induced graft polymerization technique. In order to grasp the removal performances of radio Cs, the AMP grafted absorbents were evaluated at Fukushima field. Then, the dissolved radio Cs in well water and stream water could be adsorbed in the AMP grafted absorbent. Furthermore, we had conducted one-year monitoring test with the water purifier filled with the AMP grafted adsorbent at private houses in Kawauchi-Mura, Fukushima. As a result, no radio Cs has been detected in tap water filtered through the water purifier, so the developed adsorbent has sufficient effectiveness to trap radio Cs. From these achievements, we could commercialized the Cs-cut grafted fabric adsorbent as water purifier.

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